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            核能化學團隊在錒系分子機器領域取得重要進展
            2022-04-22|文章來源:多學科中心 |【
             

              近日,中科院高能所多學科研究中心石偉群研究員課題組在錒系分子機器領域取得重要進展,通過錒系金屬與光活性有機輪烷的巧妙結合,成功實現了錒系分子機器的可控光致宏觀力學響應。相關研究成果以“Controllable photomechanical bending of metal-organic rotaxane crystals facilitated by regioselective confined-space photodimerization” 為題在線發表于國際期刊自然通訊上(Nature Communications. 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-29738-y)。

              作為第一次工業革命的產物,機器代替了繁重的人類勞動,從根本上改變了人類社會的生產方式和發展進程。作為宏觀機器的縮微化,分子機器在微觀世界中同樣發揮著重要作用。分子機器由分子尺度的結構單元構成,在外界能量驅動條件下能行使某種特定功能。學者們通過化學方法實現對分子機器的精確構建,有望引來材料和信息技術的新一輪變革。近年來,以輪烷、鎖烴等常見的具有動態行為的機械互鎖結構為基礎,分子機器相關研究已取得了較大進展,學者們對分子運動的操控已經達到了前所未有的新高度。2016年諾貝爾化學獎授予了三位超分子化學家,他們的貢獻就是“發明了行動可控、在給予能源后可執行任務的分子機器”。

              目前分子機器離實際應用尚有距離,能否走向實用的關鍵在于實現其器件化與集成化,其中一個極具挑戰性的科學問題在于如何操控其微觀結構變化,實現分子機器的宏觀機械響應。研究團隊在前期錒系-有機輪烷配合物研究的基礎上,首次將具有光二聚活性的葫蘆[8]脲主客體體系引入到鈾酰-輪烷結構中,成功構筑了一例新型光活性錒系聚輪烷材料,并實現了該材料在紫外光照射下的可控宏觀力學響應。該團隊對這一宏觀光致動分子機器的微觀分子機制進行了解析:由于材料晶格中各結構單元的巧妙組裝,局部光化學反應產生的內應力得以在晶格中有效累積,最終誘導了棒狀晶體材料的光致彎曲。而且,與其它光致彎曲晶體相比,本工作中晶體材料的光致彎曲速率要低兩個數量級,為晶態分子機器光致響應的中間態化合物捕捉及其宏觀彎曲的精確控制提供了可能。

              該研究實現了分子機器的微觀結構變化向宏觀力學響應的跨越,將分子機器向實用化方向做了有力的推動。通過建立微觀結構變化與宏觀可控運動之間的構效關系,也為構筑其它具有宏觀響應和可控運動行為的新型分子機器提供了新思路和科學參考。 

              該項目得到了國家杰出青年基金項目(21925603),國家自然科學基金(22122609, 22076186和22076187)與中科院青年創新促進會(2020014)的資助支持。論文的第一作者是核能化學團隊的博士生耿峻山,石偉群研究員、梅雷青年研究員和四川大學的馮文教授為論文的通訊作者。

              論文信息:Jun-shan Geng, Lei Mei,* Yuan-yuan Liang, Li-yong Yuan, Ji-pan Yu, Kong-qiu Hu, Li-hua Yuan, Wen Feng,* Zhi-fang Chai, Wei-qun Shi*. Controllable Photomechanical Bending of Metal-organic Rotaxane Crystal Facilitated by Regioselective Confined-Space Photodimerization. Nat. Commun. 2022, DOI: 10.1038/s41467-022-29738-y.


             
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